在Google Chrome浏览器中进行多账户同步操作，可以通过以下步骤实现：
1. 打开Chrome浏览器并登录到你的Google账户。
2. 点击浏览器右上角的三个点图标，选择“设置”选项。
3. 在设置页面中，找到“同步”选项卡。
4. 在同步选项卡中，你可以看到当前已经同步的账户列表。点击你想要同步的账户名称，然后选择“同步”。
5. 此时，该账户的所有数据将会被同步到其他设备上。如果你想要停止同步，可以再次点击该账户名称，然后选择“停止同步”。
6. 如果你想要将某个特定的文件或文件夹添加到同步列表中，可以在设置页面中找到“添加同步文件夹”选项，然后按照提示操作即可。
注意：在进行多账户同步操作时，请确保你的设备和网络环境稳定，以避免出现同步中断或其他问题。